Alfonso VI fue el monarca que reunificó León, Castilla y Galicia, conquistó Toledo y promovió la convivencia entre culturas. Su reinado marcó el inicio del declive musulmán en la península.
Tras la muerte de su padre, Alfonso recibió León, Sancho II Castilla y García Galicia. Sancho II inició campañas para unificar los reinos, derrotando a Alfonso en Llantada (1068) y Golpejera (1072). Alfonso se refugió en Toledo, donde fue acogido por el rey Al-Mamún.
Durante el asedio de Zamora, el 7 de octubre de 1072, el noble zamorano Bellido Dolfos asesinó a Sancho II con su propia lanza. Alfonso VI regresó a León y fue proclamado rey de León, Castilla y Galicia.
La leyenda dice que juró no haber participado en el asesinato. Hoy, la puerta de la muralla zamorana donde se llevó a cabo este acto es conocida como «El portón de la lealtad».
En 1073, Alfonso apresó a su hermano García II en el castillo de Luna, donde murió en 1090. Así, Alfonso reunificó el Reino de León por segunda vez, cumpliendo el viejo sueño de sus antecesores.
En 1085, Alfonso VI conquista Toledo, ciudad estratégica y cultural. Promueve la convivencia entre musulmanes, judíos y cristianos, convirtiendo Toledo en centro de saber y acuñación de moneda.
En 1086, los reinos taifas piden ayuda al emir almorávide Yūsuf b. Tāšufīn. En Zalaca (Sagrajas), Alfonso VI es derrotado y herido. A pesar de nuevas derrotas, mantiene la línea defensiva del Tajo desde Toledo y Talavera hasta su muerte.